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【成果速递】高效钴基催化剂的可控制备及其对甲苯的催化氧化性能研究
编辑:田甜     发布时间:2020-11-30  点击数:

挥发性有机化合物(Volatile Organic CompoundsVOCs)是PM2.5的重要前体,也是导致大气臭氧浓度升高的主要因素之一,是我国“十四五”规划需要严格控制的大气污染物之一。在众多VOCs之中,苯系物因其高毒性、强刺激性、高致畸性和致癌性对人体健康的威胁尤为突出。因此,苯系VOCs的高效净化去除对于改善空气质量、保障人体健康而言具有重要的理论和现实意义。催化燃烧技术是目前最有实用潜力的VOCs治理技术之一,其应用的瓶颈在于廉价、高效、稳定的催化剂的设计与制备。

Co3O4是一种相对廉价的催化剂,但其完全去除甲苯或苯的温度往往超过300 ,不仅不够高效,而且浪费能源。针对Co3O4基催化剂催化活性及稳定性不足的难题,074com永利环境与安全工程学院张学军教授团队,定向合成了一系列形貌可控的Co3O4催化剂。通过优化制备方法,调控Co3O4催化剂的形貌、主暴露晶面、表面缺陷浓度、氧化还原性能等,达到高效且稳定去除苯系VOCs的目的。所得Co3O4催化剂的扫描电镜图片可以看出样品均是三维分层结构(图1),且表现出不同的主暴露晶面(图2)。

以甲苯为探针分子,研究了自组装Co3O4微米球催化氧化苯系VOCs的催化活性及稳定性,测试条件为:甲苯浓度为500ppm,空速(WHSV = 60000 mL g-1 h-1。如图3A所示,甲苯在HSP催化剂表面的完全转换温度分别为250 ℃270 ℃290 ℃。在所有催化剂中,H样品的甲苯转化效率最高,甲苯达到50%90%转化率的温度分别为243 ℃248 ℃,分别比P样品低42 ℃50 ℃。相同条件下100 小时连续测试的结果表明(图3B),H的催化活性没有明显下降,说明H样品对甲苯催化氧化的活性良好且稳定。此外,在250 ℃时,7 vol%水蒸气引入仅仅导致催化剂轻微失活,但除去水蒸气后,甲苯的转化率迅速恢复,这一结果表明H样品对水蒸气有很好的耐受性。H样品的催化活性可归因于其良好的还原性能,较多的吸附氧物种,丰富的氧缺陷,和高活性的{110}主暴露晶面。该研究结果以“Fabrication of Co3O4 nanospheres and their catalytic performances for toluene oxidation: The distinct effects of morphology and oxygen species”为题发表在《Applied Catalysis A, General》杂志上(Applied Catalysis A, General, 597, 2020, 117539)。

上述研究的结果表明,制备条件的改变会导致Co3O4催化剂物理、化学性质的显著变化。基于此,在上述研究的基础上,研究团队制备了结构新颖的三维分层结构的Co3O4催化剂。仅仅通过调控合成温度,就可使三维Co3O4刺球转变为页岩状,且成功捕获了形貌转变的中间态(图4A)。其中160 S-160)条件下制备的页岩状Co3O4催化剂的催化性能最好,甲苯转化率为T90%的温度为245 ℃S-160样品优良的催化性能主要是由于其丰富的吸附氧和Co3+,以及良好的氧化还原性能。此外,S-160样品在甲苯浓度为 500ppm, GHSV 60000 mL·g-1·h-1, 5 vol.% H2O240 ℃条件下,对甲苯的去除率稳定在95%左右,表现出了高效的甲苯去除效率及优秀的稳定性(图4B4C)。该研究结果以“Controllable synthesis of 3D hierarchical Co3O4 catalysts and their excellent catalytic performance for toluene combustion”为题发表在《Applied Surface Science》杂志上(Applied Surface Science, 507, 2020, 145174)。

上述两个工作第一作者为理学院刘威博士,通讯作者为环境与安全工程学院张学军教授。研究工作得到国家自然科学基金(No.21872096)、辽宁省教育厅项目(LZ2019002)和辽宁省博士启动项目(No. 10 20170520402)的支持。

 

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